Rođen je 1961. godine u Lipljanu.
Osnovnu i srednju školu završio je u Kraljevu. Diplomirao je istoriju umetnosti na Filozofskom fakultetu u Beogradu.
Radio je u Narodnom muzeju u Kraljevu kao muzejski savetnik.
Na mesto gradonačelnika Kraljeva izabran je u martu 2009. godine, a sa te funkcije smenjen je godinu dana kasnije. Posle tri meseca je ponovo postavljen na mesto gradonačelnika, gde se zadržao do isteka mandata 2012.
Nakon izbora preselio se u odborničke klupe. Bio je član Demokratske stranke, u kojoj je obavljao funkcije potpredsednika Gradskog odbora i predsednika Okružnog odbora stranke. Marta 2013, zbog neslaganja sa novim rukovodstvom stranke, napustio je demokrate i prešao u Liberalno demokratsku partiju.
U aprilu 2013. uhapšen je sa još 15 osoba zbog sumnje da su zloupotrebili novac koji je Vlada Srbije uplatila za sanaciju zemljotresa koji se u Kraljevu dogodio novembra 2010. godine.
U aprilu 2019. Viši sud u Kraljevu oslobodio je optužbi petnaest optuženih, na čelu sa Simovićem, da bi potom to isto, u februaru 2020, učinio i Apelacioni sud.
„Hapšenje je bilo pripremljeno kao scenario. Došli su, probudili ceo ulaz. Iako sam rekao da ću im otvoriti vrata, provalili su ih nogom. Cela zgrada je izašla da gleda kako me hapse. To su grozni detalji. Kamere su sve to snimale. Kasnije su mi neki od snimatelja priznali da su bili unapred pripremljeni da budu u stanju pripravnosti, opisuje za Danas Ljubiša Simović jutro 11. aprila 2013. godine, kada je, zajedno sa još 15 osoba, lišen slobode. On je nakon hapšenja mesec dana proveo u pritvoru. Kako sam ističe, delio je ćeliju sa ubicama i dilerima droge.“ (Danas, 3. 3. 2020. godine)
Smatra da je cilj hapšenja bio „da se sve demokrate obeleže kao lopovi“.
„Nije moje hapšenje jedini primer. Mi smo tu bili posebno zgodni, jer su nama pored etikete lopova mogli da nalepe i nešto gore – da smo lopovi na nesreći naroda. To je dodatno otežalo naš slučaj. I moj lično. Veoma je teško bilo provesti prethodnih sedam godina u gradu u kome je mnogo ljudi podleglo propagandnoj mašineriji. Ja sam to nosio zato što sam sve vreme imao svest da kao ispravan čovek nemam razloga da se skrivam. I zaista sam verovao da će pravda izaći na videlo. Ljudi koji me dobro znaju od početka do kraja su verovali da je sve što su pisali protiv mene izmišljotina. Veliki broj ljudi na ulici mi je davao podršku. Međutim, veći deo ljudi je podlegao medijskim manipulacijama. U početku su mi svakodnevno dovikivali ‘lopove’ i slične uvrede. To se vremenom proredilo, ali se i dalje dešava’, ističe Simović. Uz sve to, kako kaže, jedna stvar mu pada najteže. ‘Ja jesam i hapšen i bio izložen medijskoj haranzi. Međutim, zajedno sa mnom uhapšeno je još šesnaest, pa nešto kasnije i dodatne četiri osobe. Ja sam apsolutno siguran da je cilj mog hapšenja bio politički. Da bi se pokazala veličina tog hapšenja sa mnom je morao i veliki broj ljudi da bude uhapšen. Poseban je teret nositi odgovornost za to. To je nemilosrdno’, poručuje Simović.“ (Danas, 3. 3. 2020. godine)
Nakon hapšenja Simović je napustio politiku i u kraljevačkom Narodnom muzeju radi kao savetnik.
